澳门沙金在线平台卞振锋教授/余焓教授团队Angewandte Chemie International Edition发表最新研究成果

发布者:信息发布员发布时间:2025-04-17浏览次数:10


澳门沙金在线平台卞振锋教授、余焓教授及上海应用技术大学许振民博士合作,在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为Decatungstate-Driven Photocatalytic Pathways for Sustainable and Cleaner Recovery of Precious Metals研究成果。团队基于十钨酸盐的双效光催化体系,开创了贵金属回收领域的新范式。澳门沙金在线平台为第一通讯单位,博士研究生谢雅和博士后张婷为该论文共同第一作者,澳门沙金在线平台卞振锋教授、余焓教授和上海应用技术大学许振民为该论文的共同通讯作者。



传统的贵金属回收方法存在污染高、能耗大和毒性强等问题,光催化贵金属回收技术则较为绿色环保,其通过光照直接驱动反应发生,在常温常压下即可实现贵金属的溶解。光催化技术已经实现了废弃物中贵金属的溶解回收过程,但针对回收得到的贵金属离子,依旧采用传统的复杂还原方法。针对以上瓶颈问题,本团队采用十钨酸盐作为均相光催化剂,通过溶剂调控手段实现了废弃物中贵金属的氧化溶解和还原析出的过程。该技术通过水热合成十钨酸盐均相催化剂,结合创新性溶剂调控机制,在常温常压条件下即可精准调控贵金属的氧化溶解与还原沉积全过程。实验证实:室温条件下对铂系废料回收率达80-100%,纯度超91%;表观量子产率较商用TiO₂提升200%,反应速率提高3.4倍;联产高附加值醛类化合物,实现“资源回收+绿色合成”双重价值创造。此外,该体系可高效处理电子废弃物、燃料电池膜电极、工业催化剂等复杂物料。



相较于现有高温冶金或强酸浸取工艺,此项研究突破性地实现了三个技术跨越:① 反应条件温和,能耗低;② 避免使用腐蚀性化学试剂,环保效益显著;③ 具备普适性回收能力,可处理多类型含贵金属废弃物。研究团队已通过机理研究阐明十钨酸盐光催化循环机制,为贵金属循环经济提供了全新解决方案。此项技术革新不仅为电子废弃物资源化开辟了新路径,更为碳中和背景下的绿色化学技术发展提供了重要理论支撑。


研究亮点

亮点一:双效催化,高效回收

开发了以十钨酸盐为核心的光催化体系,实现贵金属(如铂)的“氧化溶解-还原回收”一体化过程,在室温下对电子垃圾、铂膜电极、含铂催化剂等废料的回收效率达80–100%。其中,四丁基铵十钨酸盐(TBADT)的表观量子产率(0.027%)是商业TiO22倍,反应速率常数为TiO23.4倍,与其他20种不同光催化剂对比,性能远超过对比催化剂的性能。

亮点二:理论支撑,应用广泛

通过溶剂(乙腈/二氯甲烷混合体系)调控反应路径,揭示十钨酸盐的配体到金属电荷转移(LMCT)机制,驱动活性氧(O2)、氰基自由基(CN)和氯自由基(Cl)生成,促进铂的氧化溶解(形成PtCl62)和还原(Pt0,纯度>91%)。理论计算(TD-DFT/DFT)验证了反应热力学可行性(ΔG =9.132.2 kcal/mol),阐明电荷转移、自由基反应与催化循环的协同机制。同时,对工业级废料(如废Pt/Al2O3催化剂、燃料电池中膜电极)的高效处理,展现出规模化应用的可行性。

亮点三:绿色工艺,低碳转型

借助全生命周期评估(LCA)证实其低碳优势(TBADT/NaDT体系回收1.0 kg铂的全球变暖潜势(GWP)最低),且该过程可实现联产高价值醛类化合物(如苄醇氧化为苯甲醛,产率95%),实现了“资源回收+绿色合成”双重效益。


该研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、上海市教委的资金、博士后创新人才支持计划以及国家资助博士后研究人员计划B档的支持。


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